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在實際工業生産中,環管反應器的循環比(循環物料體積流量(Qr)/移出體積流量(<3。„,))大于100。 這種情況下,反應器的總體效應相當于全混流反應器(CSTR)[9—le'13]。此外,建模時還需以下假 設[11 — 13]: (1)反應介質近似均勻,流動屬于湍流,每個活性中心在環管内分布均勻;(2)忽略氣、液、 固三相間的傳質、傳熱阻力,忽略擴散作用對丙烯聚合的影響,忽略丙烯聚合熱引起的反應器溫度變 化;(3)等活性假定,即鍊增長、終止及轉移反應的動力學參數與鍊長無關;(4)除上節所描寫的鍊轉移 反應外,不考慮其外鍊轉移反應。

根據上述假設,結合聚合機理,并耦合CSTR反應器模型,對反應中各物料進行衡算。建立一般 矩方程組〔12]。由于模拟的是穩态操作條件,因此,各方程等于0
由圖4可知,H2進料量的大小對轉化率沒有 影響;但随H2進料量的增加,體系質均相對分 子質量降低。轉化率用“聚合物占總物料的比例 (固含率)”表示。對聚合機理為配位陰離子型的聚 合反應而言,轉化率主要由鍊增長速率決定,因 為在所有的基元反應中,鍊增長基元反應消耗絕 大數單體,從而使體系的固含率(轉化率)增大。 根據基元反應.式(2)可得鍊增長速率(rP)方程, rp=々p[M]+ S [p,.]。分析該式,H2進料量變化
對固含率(轉化率)無影響。但活性聚合物鍊主要 向H轉移,因此,當H2進料量增加時,向H 轉移的速率增大,活性聚合鍊必然提前終止,不 進行鍊增長,這就意味聚合物的平均相對分子質 量下降。由于筆者的模型方程建立在基元反應基
average relative molecular mass (A) vs the mass flow rate of hydrogen (H2)

(1) x vs 5 (2) A vs gm(H2)
0.2 0.4 0.6 0.8 1.0 1.2

?™(H2)/kg'h '

圖4 H2進料量(9„(H2))對轉化率 和質均相對分子質量(A)的彩響
Fig. 4 Simulated conversion (x) and the weighted
礎上,相應的模拟結果必然符合以上機理分析。

5結論

(1)從反應器内反應物料密度和聚合物熔融指數來看,模拟結果和工業現場采集數據吻合得較好, 這表明所建立的模型可以用來模拟環管反應器中穩态操作條件下的丙烯聚合動力學。

(2)在穩态操作條件下,丙烯轉化率和聚合産物質均相對分子質量均随聚合溫度升高而增加;随丙 烯進料量的增加,轉化率下降,聚合産物質均相對分子質量則先增加後減小;随催化劑量的增加,轉化 率與聚合産物質均相對分子質量均增加;而H2進料量對轉化率沒有影響,但增加H2進料量會導緻聚 合産物質均相對分子質量下降。

(3)所建立的數學模拟及穩态操作下的模拟結果對實際生産和環管反應器的進一步優化與改造具有 一定的指導意義。本課題組仍在繼續開展相關的研究工作。
。方程組由式(8)〜(13)組成

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